A nagy harmonikus spektroszkópia feloldja a nagyfeszültségű szupravezetők elektronikus szerkezetét

A nagy nyomás számos új halmazállapotot hozott létre a kondenzált anyag számára, izgalmas új fizikai és kémiai jelenségeket tárva fel. Közülük nagy érdeklődést és figyelmet keltett a szobahőmérséklethez közeli szupravezetés (Tc ＞ 200 K) felfedezése nagynyomású hidridekben, mint például a H3S és a LaH10.
A nagynyomású szupravezetők szupravezető átmeneti hőmérsékletének növekedése ellenére a nagynyomású kvantumállapotok elektronszerkezete és ultragyors dinamikai viselkedése a hatékony szondák hiánya miatt még mindig ismeretlen, szupravezető képességük mechanizmusa továbbra is nyitott kérdés.
A magasabb harmonikus generálás (HHG) az a folyamat, amikor egy beeső lézert erős koherens sugárzássá alakítanak át a lézerfrekvencia többszörösével. A nemlineáris optika tipikus képviselőjeként a szilárd testekben lévő HHG a sávon belüli és sávközi elektronok nemlineáris hajtásából származik az erős mező lézer-anyag kölcsönhatása révén. Ennek eredményeként a HHG spektrumok természetesen tartalmazzák az anyag atomi és elektronikus tulajdonságainak ujjlenyomatát. Az ilyen nemlineáris, nem perturbatív dinamikai folyamatok felhasználásával betekinthetünk az anyagok belső tulajdonságaiba.
A közelmúltban Sheng Meng kutató csoportja a Kínai Tudományos Akadémia Fizikai Intézetében/Nemzeti Kondenzált Anyagfizikai Kutatóközpontban, Pekingben vizsgálta az ultragyors HHG dinamikát a H3S nagynyomású szupravezetőben az első, időigényes elvek segítségével. sűrűség-funkcionális elmélet a csoport által kifejlesztett nem adiabatikus időtartalékos sűrűség-funkcionális molekuláris dinamikai módszerrel és szoftverrel (TDAP). Azt találták, hogy a nagynyomású szupravezetőkben a HHG erős hullámhossz-függőséggel, valamint anizotrópiával rendelkezik (1. ábra), ami azt jelzi, hogy a HHG folyamat erősen függ az elektronszerkezettől. A HHG idő-frekvencia elemzése meghatározza az alacsonyrendű harmonikusok sávon belüli szórásának kinetikai mechanizmusát. Ennek alapján HHG spektrumok segítségével rekonstruálták a Fermi felszín közelében lévő energiasávos diszperziós szerkezetet (2. ábra). Ezenkívül azt találták, hogy a HHG spektrum erősen modulálódik koherens fononok által, jelezve a HHG folyamat elektroakusztikus csatolással szembeni érzékenységét. A koherens fononokkal modulált HHG spektrumot felhasználva tovább rekonstruálták az elektroakusztikus csatolási mátrix elemi szilárdságát a Fermi felület közelében (3. ábra). Ez a tanulmány feltárja, hogy az anyagokban előforduló sok test kölcsönhatása (elektroakusztikus csatolás) jelentős hatással van az elektronok viselkedésére a Fermi energiaszint közelében. Az ilyen eredmények támogatják a nagyfeszültségű szupravezetés fonon által közvetített mechanizmusát, és teljesen optikai megközelítést biztosítanak az elektronikus szerkezet és az elektroakusztikus csatolás vizsgálatához nagyfeszültségű kvantumállapotokban.
A kapcsolódó kutatási eredményeket a következőképpen foglaljuk össze: "Szilárdtest magas harmonikus spektroszkópia teljes optikai sávszerkezet szondázásához nagy szilárdtest magas harmonikus spektroszkópia nagynyomású kvantumállapotok teljes optikai sávszerkezetének szondázásához" jelent meg a Proceedings of the. Az Amerikai Egyesült Államok Nemzeti Tudományos Akadémiája (PNAS). Shiqi Hu, a Kínai Tudományos Akadémia (IPS) Fizikai Intézetének posztdoktori munkatársa volt a munka első szerzője, Sheng Meng, az IPS kutatója pedig a megfelelő szerző. A munkában részt vett Daqiang Chen PhD hallgató és Lanlin Du PhD hallgató is. Ezt a kutatást a Tudományos és Technológiai Minisztérium Kulcsfontosságú Kutatási és Fejlesztési Programja, a Kínai Nemzeti Természettudományi Alapítvány és a Kínai Tudományos Akadémia kísérleti projektje támogatta.

1. ábra: Magas harmonikus generálás a H3S nagyfeszültségű szupravezetőben.

2. ábra H3S energiasávszerkezetének rekonstrukciója magas harmonikus spektrumok segítségével.

3. ábra Elektroakusztikus csatolási információ rekonstrukciója H3S-ben nagy harmonikus spektrumok segítségével.