A tudósok nagy harmonikus spektroszkópiát használnak a nagynyomású szupravezetők elektronikus szerkezetének feloldására

A nagy nyomás számos új állapotot hozott létre a kondenzált anyag számára, új fizikai és kémiai jelenségeket tárva fel. Közülük a közel szobahőmérsékletű szupravezetés (Tc＞ 200 K) felfedezése nagynyomású hidridekben, például H3S-ben és LaH10-ben felkeltette a tudósok figyelmét.
A nagynyomású szupravezetők szupravezető átmeneti hőmérséklete növekszik, de a szupravezetés mechanizmusa továbbra is nyitott kérdés a hatékony szondák hiánya, valamint az ismeretlen elektronszerkezet és a nagynyomású kvantumállapotok ultragyors dinamikus viselkedése miatt.
A magasabb harmonikus generálás (HHG) az a folyamat, amikor egy beeső lézert erős koherens sugárzássá alakítanak át a lézerfrekvencia többszörösével. A nemlineáris optika tipikus képviselőjeként a szilárd testekben lévő HHG a sávon belüli és sávközi elektronok nemlineáris hajtásából származik az erős mező lézer-anyag kölcsönhatása révén. Ennek eredményeként a HHG spektrumok természetesen tartalmazzák az anyag atomi és elektronikus tulajdonságainak ujjlenyomatát. Ennek a nemlineáris, nem perturbatív dinamikus folyamatnak a felhasználásával a tudósok bepillantást nyerhetnek az anyagok belső természetébe.
A közelmúltban Sheng Meng, a Kínai Tudományos Akadémia Fizikai Intézetének/Nemzeti Kondenzált Anyagfizikai Kutatóközpontjának kutatója Pekingben a H3S nagynyomású szupravezető ultragyors HHG dinamikáját tárta fel az első alapelvei időtartalékos sűrűség-funkcionális elmélet és a csoportban kifejlesztett nem adiabatikus időtartalékos sűrűségfunkcionális molekuladinamikai módszer és szoftver alkalmazása. Azt találták, hogy a nagynyomású szupravezetőkben a HHG erősen hullámhosszfüggő és anizotróp, ami azt jelzi, hogy a HHG folyamat erősen függ az elektronszerkezettől. Megvizsgáltam a HHG idő-frekvencia analízisét, és meghatároztam az alacsonyrendű harmonikusok sávon belüli szórási dinamikájának mechanizmusát. Ennek alapján, HHG spektrumok felhasználásával, a Fermi-felszín közelében lévő energiasáv-diszperziós szerkezet rekonstrukcióját tanulmányozzák. Ezenkívül azt találták, hogy a HHG-spektrum erősen modulálódik koherens fononok által, jelezve a HHG folyamat elektroakusztikus csatolással szembeni érzékenységét. A koherens fononok által modulált HHG spektrum felhasználásával a tanulmány tovább rekonstruálja az elektroakusztikus csatolási mátrix elemi szilárdságát a Fermi felület közelében. A tanulmány feltárja, hogy az anyagokban előforduló sok test kölcsönhatása (elektroakusztikus csatolás) jelentős hatással van az elektronok viselkedésére a Fermi energiaszint közelében. Ez támogatja a fonon által közvetített mechanizmust a nagyfeszültségű szupravezetéshez, és teljesen optikai megközelítést biztosít az elektronikus szerkezet és az elektroakusztikus csatolás vizsgálatához nagyfeszültségű kvantumállapotokban.
A kapcsolódó kutatási eredményeket a Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America (PNAS) folyóiratban publikálják Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optikai sávstruktúra nagynyomású kvantumállapotok vizsgálatához. A kutatási munkát a Kínai Nemzeti Kutatási és Fejlesztési Program, a Kínai Nemzeti Természettudományi Alapítvány és a Kínai Tudományos Akadémia Stratégiai Kísérleti Projektje támogatta.